home  |  english  |  Impressum  |  KIT

Institutsleitung
Prof. Dr. Matthieu Le Tacon
Adresse
Karlsruher Institut für Technologie
 Institut für  Festkörperphysik
 Hermann-v.-Helmholtz-Platz 1
 D-76344 Eggenstein-Leopoldshafen
Postadresse
Karlsruher Institut für Technologie
 Institut für Festkörperphysik
 Postfach 3640
 D-76021 Karlsruhe
Telefon0721608-26751
Fax  0721608-24624
E-mail Carmen DoerflingerIji7∂kit edu

Elektronenspektroskopie

Leiter: Dr. Stefan Schuppler

Elektronische Korrelationen führen in Übergangsmetalloxiden zu einer vielgestaltigen "Landschaft" aus miteinander konkurrierenden strukturellen, elektronischen und magnetischen Phasen. Das Wechselspiel dieser Phasen kann dann durch externe Parameter wie Dotierungsgrad, Temperatur, Druck- oder Zugverspannung und Dimensionalität variiert werden, was oft zu neuartigen Funktionalitäten mit Anwendungspotential führt. Beispiele sind die Hochtemperatur-Supraleitung in Kupraten und die Orbitalordnungseffekte in Manganaten, Ruthenaten und Kobaltaten. Für ein grundsätzliches Verständnis dieser Phasen und der damit verknüpften Übergänge untersuchen wir intensiv deren elektronische und magnetische Struktur.

Die Experimente werden an der IFP-eigenen Weichröntgen-Analytik-Anlage WERA an der Synchrotronstrahlungsquelle ANKA des KIT durchgeführt. Mit Photoemission (PES) und winkelaufgelöster PES (ARPES) sind die besetzten elektronischen Zustände, der Bandcharakter und etwa die Fermifläche zugänglich; resonante PES (RESPES) ist elementspezifisch. Mit Röntgenabsorption (NEXAFS) können die unbesetzten elektronischen Zustände mit Schwerpunkt auf dem Orbitalcharakter untersucht werden; magnetischer zirkularer Dichroismus (XMCD) ist eine empfindliche Sonde für Spinzustände und ermöglicht die Bestimmung der Spin- und Bahnkomponenten der magnetischen Momente. Abbildungen mit lateraler Auflösung bis hinunter zu 100 nm und Mikrospektroskopie sind in einem Photoemissions-Elektronenmikroskop (PEEM) möglich. Alle diese Methoden sind in einem Ultrahochvakuumsystem (UHV) verbunden, das auch verschiedene in-situ-Präparationskammern umfasst, in denen z.B. epitaktische Schichten mittels gepulster Laserdeposition (PLD) oder Aufdampfern sowie auch kohlenstoffbasierte oder andere Nanosysteme hergestellt werden können. Dieser "integrierte Ansatz" für Instrumentierung und Präparation ist für den Einsatz von WERA von zentraler Bedeutung: er ermöglicht dem Benutzer in einer einzigen Anlage die Probenpräparation und -untersuchung mit einer Kombination aus sich ergänzenden Elektronenspektroskopien, ohne dass die Proben zwischendurch an Luft oder anderweitig verunreinigt werden.

Mit einem Ablenkmagnet als Lichtquelle deckt das Strahlrohr den Photonenergiebereich zwischen 100 and 1500 eV ab und stellt einen hohen Fluss, hohe Auflösung sowie zirkulare und lineare Polarisation zur Verfügung. In Zukunft besteht alternativ die Möglichkeit, einen Undulator als Lichtquelle zu nutzen, der an dem benachbarten ANKA-X-Spec-Strahlrohr aufgebaut wird, was bei Bedarf eine weiter erhöhte Flussdichte ermöglicht.

Das Strahlrohr und die Experimentierstationen stehen auch externen Nutzern zur Verfügung und sind ins ANKA-Strahlzeitvergabesystem eingebettet. Aufrufe für wissenschaftliche Strahlzeitanträge ergehen zweimal pro Jahr; ein unabhängiges Gutachtergremium beurteilt die Anträge und vergibt die Strahlzeit. Mehr als 50% der Strahlzeit wird an externe Nutzer vergeben. Diese Nutzung umfasst auch das Spectroscopy Lab der Karlsruhe Nano Micro Facility (KNMF) Umgekehrt wird auch die experimentelle Ausstattung von WERA durch langfristige Kooperationen mit externen Partnern stark erweitert: so wird z.B. das PEEM vom Hersteller (Focus GmbH) im Rahmen eines Kooperationsvertrags zur Verfügung gestellt, während die XMCD-Kammer vom Max-Planck-Institut für Metallforschung Stuttgart (Prof. G. Schütz, PD E. Goering) beigesteuert wird.

Weichröntgen-Analytik-Anlage WERA an der Karlsruher Synchrotronstrahlungsquelle ANKA:

1 - Refokusierspiegel; 2 - Photoemissionselektronenmikroskop (PEEM);
3 - Photoemissions-/NEXAFS-Kammer; 4 - Schleuse;
5 - Hochauflösender (AR)PES-Analysator; 6 - Fluoreszenzausbeute für NEXAFS;
7 - Oberflächenpräparationskammer; 8 - Kammer für gepulste Laserdeposition (PLD)

Kobaltate

Für viele Übergangsmetalloxide führt das Zusammenspiel von Ladungs-, Spinorientierung-, Orbital- und Gitter-Freiheitsgraden zu interessanten und ungewöhnlichen elektronischen und magnetischen Phänomenen wie z.B. Hochtemperatursupraleitung, Riesenmagnetwiderstand und komplexer magnetischer Orbitalordnung. Bei den Kobaltaten kommt der Spinzustand als weiterer Freiheitsgrad hinzu, der sich aus dem Wechselspiel zwischen Kristallfeldaufspaltung, d.h. der energetischen Aufspaltung zwischen t2g- und eg-Orbitalen, und der Austauschwechselwirkung ergibt. Durch NEXAFS-Messungen konnten wir z.B. die Ursache des Ferromagnetismus von epitaktisch verspannten LaCoO3-Schichten - im Gegensatz zum unmagnetischen Grundzustand von LaCoO3-Volumenproben - aufklären (s. Dünne Schichten und Grenzflächen).

Vergleich der bei 300 K gemessenen Co-L2,3-NEXAFS-Spektren von La2CoO4, La1.5Ca0.5CoO4, LaCaCoO4 und La0.5Ca1.5CoO4 (links) mit simulierten Spektren von La2CoO4, La1.5Ca0.5CoO4, LaCaCoO4 und La0.5Ca1.5CoO4 (rechts). Diese werden durch Anpassung von Co-2p-XAS-Multiplett-Rechnungen für Co3+ LS, Co3+ HS, Co3+ IS, Co2+ HS und Co4+ HS (unten; LS: low spin, IS: intermediate spin, HS: high spin) erhalten. Zur besseren Übersicht sind die Spektren der verschiedenen Konfigurationen vertikal versetzt dargestellt.


Ausgewählte Veröffentlichungen

  • Double exchange via t2g orbitals and Jahn-Teller effect in ferromagnetic La0.7Sr0.3CoO3 probed by epitaxial strain
    D. Fuchs, M. Merz, P. Nagel, R. Schneider, S. Schuppler, H. v. Löhneysen
    Phys. Rev. Lett. 111 (2013) 257203.
  • Spin and Orbital States in Single-Layered La2−xCaxCoO4 Studied by Doping- and Temperature-Dependent Near-Edge x-Ray Absorption Fine Structure
    M. Merz, D. Fuchs, A. Assmann, S. Uebe, H. v. Löhneysen, P. Nagel, S. Schuppler
    Phys. Rev. B 84 (2011) 14436.
  • X-Ray Absorption and Magnetic Circular Dichroism of LaCoO3, La0.7Ce0.3CoO3, and La0.7Sr0.3CoO3 Films: Evidence for Cobalt-Valence-Dependent Magnetism
    M. Merz, P. Nagel, C. Pinta, A. Samartsev, H. v. Löhneysen, M. Wissinger, S. Uebe,
    A. Assmann, D. Fuchs, S. Schuppler
    Phys. Rev. B 82 (2010) 174416.
  • Suppression of spin-state transition in epitaxially strained LaCoO3
    C. Pinta, D. Fuchs, M. Merz, M. Wissinger, E. Arac, H. v. Löhneysen, A. Samartsev,
    P. Nagel, S. Schuppler
    Phys. Rev. B 78 (2008) 174402.

Manganate

Das Phänomen der Ladungsordnung in Materialien mit kolossalem magnetoresistivem Effekt (CMR-Effekt) kommt bei Perovskit-Manganoxiden vor, bei denen die gegenseitige Coulomb-Abstoßung der Ladungsträger deren Bewegungsenergie übersteigt. Der durch Ladungsdotierung hervorgerufene Phasenübergang von einem antiferromagnetischen Isolator zu einem ferromagnetischen Metall kann durch eine solche Ladungsordnung unterdrückt werden. Dies tritt besonders bei kommensurablen Dotierungsgraden wie z.B. 1/8, 1/3 oder 1/2 auf. Die Ladungsordnung ist eng verknüpft mit dem CMR-Effekt.


Ausgewählte Veröffentlichungen

  • Electronic Structure of the Electron-Doped Ca0.86Pr0.14MnO3
    M.K. Dalai, P. Pal, B.R. Sekhar, M. Merz, P. Nagel, S. Schuppler, C. Martin
    Phys. Rev. B 85 (2012) 155128.
  • Resonant Photoemission Spectroscopy Studies of the Magnetic Phase Transitions in Pr0.5Sr0.5MnO3
    P. Pal, M.K. Dalai, B.R. Sekhar, I. Ulfat, M. Merz, P. Nagel, S. Schuppler
    Physica B 406 (2011) 3519.
  • Orbital degree of freedom in single-layered La1-xSr1+xMnO4: doping- and temperature-dependent rearrangement of orbital states
    M. Merz, G. Roth, P. Reutler, B. Büchner, D. Arena, J. Dvorak, Y. U. Idzerda, S. Tokumitsu, S. Schuppler
    Phys. Rev. B 74 (2006) 184414.

Fe-basierte Supraleiter

Supraleitung in Fe-basierten Materialien entsteht - wie in Schwerfermion- und Kuprat-Hochtemperatur-Supraleitern - im Umfeld einer magnetischen Instabilität. Über Kanten verbundene Fe(As/Se)4-Tetraeder sind hier das wesentliche Strukturelement. Viele Untersuchungen deuten darauf hin, dass das "Nesting" von Fermi-Flächen sowohl für die magnetischen (die Ausbildung einer Spindichtewelle und antiferromagnetischer Ordnung bei tiefen Temperaturen) als auch für die supraleitenden Eigenschaften von besonderer Bedeutung ist.
Unsere Untersuchungen zeigen, dass Ladungsdotierung der Fe-3d-Zustände für die Supraleitung in Co-dotierten Fe-Pniktiden keine wesentliche Rolle spielt. Vielmehr scheint die durch die Co-Substitution bewirkte Änderung der Topologie der Fermi-Flächen entscheidend zu sein.

Vergleich der bei 300 K (a) im senkrechten und (b) im streifenden Einfall gemessenen Fe-L2,3-NEXAFS-Spektren von Sr(Fe1-xCox)2As2 (x = 0, 0.05, 0.11, 0.17 und 0.38; zur besseren Übersicht sind die Spektren vertikal versetzt dargestellt). Die Dotierung zeigt bei beiden Kanten keinerlei Auswirkungen. Die Multiplett-Rechnungen zeigen, dass die Spektren gut durch tetraedrisch koordiniertes Fe2+ beschrieben werden können. (a) zeigt als oberste Kurve das Spektrum einer degradierten Probe mit einem durch Eisenoxid hervorgerufenen zusätzlichen Peak.


Ausgewählte Veröffentlichungen

  • Of Substitution and Doping: Spatial and Electronic Structure in Fe Pnictides
    M. Merz, P. Schweiss, P. Nagel, M.-J. Huang, R. Eder, T. Wolf, H.v. Löhneysen, S. Schuppler
    J. Phys. Soc. Jpn. 85 (2016) 44707.
  • Electronic Structure of Single-Crystalline Sr(Fe1-xcCox)2As2 Probed by x-Ray Absorption Spectroscopy: Evidence for Effectively Isovalent Substitution of Fe2+ by Co2+
    M. Merz, F. Eilers, Th. Wolf, P. Nagel, H. v. Löhneysen, S. Schuppler
    Phys. Rev. B 86 (2012) 104503.

Zusammenarbeit mit externen Arbeitsgruppen

Im Rahmen der Vergabe von Strahlzeit von ANKA an externe Benutzer arbeiten wir mit vielen externen Gruppen zusammen, die bei WERA Experimente durchführen. Dabei gibt es insbesondere auf dem Gebiet des Magnetismus und der Supraleitung viele Projekte von gemeinsamem Interesse.


Ausgewählte Veröffentlichungen

  • Luminescence, patterned metallic regions, and photon-mediated electronic changes in single-sided fluorinated graphene sheets
    A.L. Walter, H. Sahin, K.J. Jeon, A. Bostwick, S. Horzum, R. Koch, F. Speck, M. Ostler, P. Nagel, M. Merz, S. Schuppler, L. Moreschini, Y.J. Chang, T. Seyller, F.M. Peeters, K. Horn, E. Rotenberg
    ACS Nano 8 (2014) 7801.
  • Beyond the Heisenberg model: anisotropic exchange interaction between a Cu-tetraazaporphyrin monolayer and Fe3O4 (100)
    J. Klanke, E. Rentschler, K. Medjanik, D. Kutnyakhov, G. Schönhense, S. Krasnikov, I. V. Shvets, S. Schuppler, P. Nagel, M. Merz, H. J. Elmers
    Phys. Rev. Lett. 110 (2013) 137202.
  • Orbital-Resolved Partial Charge Transfer from the Methoxy Groups of Substituted Pyrenes in Complexes with Tetracyanoquinodimethane-A
    K. Medjanik. D. Chercka, P. Nagel, M. Merz, S. Schuppler, M. Baumgarten, K. Müllen,
    S.A. Nepijko, H.-J. Elmers, G. Schönhense, H.O. Jeschke, R. Valenti
    J. Am. Chem. Soc. 134 (2012) 4694.
  • Multiplexed lipid dip-pen nanolithography on subcellular scales for the templating of functional proteins and cell culture
    S. Sekula, J. Fuchs, S. Weg-Remers, P. Nagel, S. Schuppler, J. Fragala, N. Theilacker, M. Franzreb, C. Wingren, P. Ellmark, C.A.K. Borrebaeck, C.A. Mirkin, H. Fuchs, S. Lenhert
    Small 4 (2008) 1785.

Übergitter und Multilagen

Als ein weiteres besonderes Beispiel seien hier die Arbeiten zu Multilagen und Übergittern genannt, insbesondere zu Verbindungen, die aus Übergangsmetalloxiden aufgebaut werden.


Ausgewählte Veröffentlichungen

  • X-ray absorption spectroscopy study of the electronic and magnetic proximity effects in YBa2Cu3O7/La2/3Ca1/3MnO3 and La2−xSrxCuO4/La2/3Ca1/3MnO3 multilayers
    M.A. Uribe-Laverde, S. Das, K. Sen, I. Marozau, E. Perret, A. Alberca, J. Heidler, C. Piamonteze, M. Merz, P. Nagel, S. Schuppler, D. Munzar, C. Bernhard
    Phys. Rev. B 90 (2014) 205135.
  • Magnetic Proximity Effect in YBa2Cu3O7/LaMnO3+δ Superlattices
    D.K. Satapathy, M.A. Uribe-Laverde, I. Morazau, V.K. Malik, S. Das, Th. Wagner,
    C. Marcelot, J. Stahn, S. Brück, A. Rühm. S. Macke, T. Tietze, E. Goering, A. Frano,
    J.-H. Kim, M. Wu, E. Benckiser, B. Keimer, A. Devishvili, B.P. Toperverg, M. Merz, P. Nagel, S. Schuppler, C. Bernhard
    Phys. Rev. Lett. 108 (2012) 197201.
  • YBa2Cu3O7/La0.7Ca0.3MnO3 Bilayers: Interface Coupling and Electric Transport Properties
    R. Werner, C. Raisch, A. Ruosi, B.A. Davidson, P. Nagel, M. Merz, S. Schuppler,
    M. Glaser, J. Fujii, T. Chassé
    Phys. Rev. B 82 (2010) 224509.

Mitarbeiter (in alphabetischer Reihenfolge)


Frühere Mitarbeiter

Dr. Daniel Ade, Dr. Johannes Armbruster, Dr. Andrea Assmann, Steffen Bender, Dr. Tom R. Cummins, Dr. Stefan Gerhold, Dr. C.S. Gopinath, Prof. Dr. Franz Ulrich Hillebrecht (1953-2006), Dr. Meng-Jie Huang, Daniel Kronmüller, Dr. Ingo Krug, Prof. Dr. Christine A. Kuntscher, Dr. Guodong Liu, Dr. Dong-Hui Lu, Dr. Nikolaus Nücker, Dr. Eric Pellegrin, Dr. Christian Pinta, M.Sc. Andreas Plog, Dr. Andrey Samartsev, Dipl.-Ing. (FH) Bernd Scheerer, Dr. Michael Schmidt, Prof. Dr. Biju Sekhar, Dr. Shuzo Tokumitsu, Dr. Stephan Uebe, et al.